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在大气化学中发现的难以捉摸的中间化合物

JILA的物理学家和同事已经确定了一个长期缺失的问题,即化石燃料燃烧究竟是如何导致空气污染和气候变暖的。他们以一种新的方式进行化学实验,观察到一种在大气中常见化学反应过程中短暂出现的关键分子。

该反应将羟基分子(OH,由氧气和水的反应产生)和一氧化碳(CO,不完全化石燃料燃烧的副产物)结合形成氢气(H)和二氧化碳(CO 2,一种“温室气体”贡献全球变暖)以及热量。

几十年来研究人员一直在研究这种反应,并观察到它的速度具有异常的压力和温度依赖性,这表明存在一种短寿命的中间体,即烃基分子或HOCO。但直到现在,HOCO还没有直接在自然条件下观察到,因此研究人员无法准确计算出反应在HOCO阶段暂停或快速进行以产生最终产品的压力。

如2016年10月28日的“ 科学”杂志所述,JILA直接检测中间体化合物及其在不同压力和不同大气气体混合物下的上升和下降的测量结果揭示了反应机理,量化产物产率,并测试了理论模型,尽管做出了严谨的努力,JILA是美国国家标准与技术研究院(NIST)和科罗拉多大学博尔德分校的合作伙伴。

“我们一步一步地跟踪反应,包括看到在最终产品中扮演决定性角色的短命的,因此难以捉摸的中间体,”JILA / NIST研究员Jun Ye说。“通过最终全面了解反应,我们可以更准确地模拟大气化学过程,包括空气污染的形成方式。”

JILA研究人员正在以一种新的方式进行化学反应,通过人工方式完全控制反应,而不是依靠自然。他们使用激光在称为实验室流动池的容器内诱导反应,通过该容器参与反应的分子样品和其他气体通过。该过程通过使用在大气中发现的气体而没有催化剂来模拟自然。为了避免由于水(含氢)的存在导致结果混乱,研究人员在羟基分子OD中使用氘或重氢来开始反应。因此,他们寻找DOCO中间体而不是HOCO。在实验过程中,CO和氮气的浓度在一系列压力下变化。

使用JILA专利的频率梳状光谱技术,根据它们吸收的光的颜色识别化学物质并实时测量它们的浓度,研究人员测量了初始OD和随着时间的推移在各种压力和大气气体浓度下产生的DOCO,寻找条件DOCO稳定或分解形成CO 2。

由于中间分子与附近的CO和氮分子之间的碰撞,JILA团队确定了能量转移的重要因素。这些碰撞可以稳定中间体DOCO或使其失活并促使反应进行到其最终产物。

JILA的频率梳状光谱技术可以分析玻璃容器内的化学物质,其中梳状光在两个镜子之间来回反弹。重复的连续测量使该技术在识别特定分子的“指纹”时特别敏感和准确。这项最新实验使用了新的“超级镜子”,它具有结晶涂层,可减少光损失,并将检测灵敏度提高10倍。

根据该论文,JILA的结果,特别是分子碰撞的影响,需要包含在未来的大气和燃烧模型预测中。例如,即使在低压下,反应产生的DOCO产率接近50%,这意味着大约一半的反应在中间阶段暂停。

这一观察结果会影响超越地球算了一笔账:其他研究人员已经证明,豪克能贡献的总二氧化碳的25-70%的2在寒冷的火星大气中的浓度。

在未来,JILA研究人员计划扩展实验方法以研究其他化学产品和工艺。感兴趣的一个话题是反应涉及水和CO 2,以帮助如何大气CO理解2相互作用并酸化海洋。同样令人感兴趣的是发动机燃烧的研究,其影响燃料经济性。汽车发动机结合空气(氧和氮)和燃料(烃),以产生CO 2和水。不完全燃烧会产生CO。

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